winecfg работает, создает 64-битный префикс. Но проблема в том, что инсталлятор .NET сам по себе является 32-битным (но при этом ставит как 32-битную, так и 64-битную платформу) а в сборке WINE от ALT Linux не работает WoW64, позволяющая запускать 32-битные приложения в 64-битном префиксе.
Нужен именно .NET 64-бит.